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    科学家发现催化活性铜-铈界面的原子结构!

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      普朗克
      科学家发现催化活性铜-铈界面的原子结构!

      博科园:本文为化学类

      中国科学院大连化学物理研究所的周炎博士和沈文杰教授及其合作者发现了催化活性铜-铈界面的原子结构,并提出了一种铜双层模型,他们的发现发表在《自然催化》上。铜催化剂由于其丰富的自然资源、低廉的成本,更重要的是其独特的电子特性,已经在工业上得到应用,并从根本上研究了与能源密切相关的几种化学反应。分散在二氧化铈上的铜纳米颗粒是低温水气转移反应(产生氢气)和CO/CO2加氢(产生甲醇)的高效催化剂体系,这两个过程对碳资源的利用至关重要。

      博科园-科学科普:铜-二氧化铈界面被认为是催化性能的原因。然而,直接识别和定量描述在催化过程中直接与活性分子相互作用的活性位点仍然具有挑战性。沈教授说:我们的结论是基于扫描透射电子显微镜(STEM)和电子能量损失光谱(EELS)结合观察微小的铜簇,原位红外光谱(IR)探测界面结合环境,密度泛函理论(DFT)计算的合理性。在研究催化活性铜-二氧化铈界面的原子结构时,我们发现铜簇由底部的一层铜+原子结合在二氧化铈的氧空位上,而顶部的一层Cu0原子与底部的铜+原子相互协调。

      科学家发现催化活性铜-铈界面的原子结构!

      铜-二氧化铈界面的原子结构,图片:DICP

      此外,科学家发现,低温水气转移反应发生在铜-铈界面周缘,通过位点合作机制,铜+位点化学吸附CO,而相邻的氧空位位点则游离激活水。Cu/CeO2催化剂在低温水气转移(合成气化学中调节原料流中H2/CO/CO2比例的核心反应)中具有很高的活性,但活性位点的直接识别和定量描述仍然具有挑战性。活性铜簇主要由一层铜+原子以铜+ -Ov-Ce3 +的形式结合在二氧化铈的氧空位(Ov)上底层,以及一层与底层铜+原子协调的Cu0原子的顶层组成。

      该原子结构模型是基于扫描透射电镜和电子能量损失谱相结合直接观察分散在二氧化铈上的铜簇,红外光谱原位探测界面铜-二氧化铈结合环境,密度泛函理论计算进行理性化的原子结构模型。这些结果,结合反应动力学,揭示了反应发生在铜-铈界面周界通过位点合作机制:铜+位点化学吸附CO,而相邻的Ov-Ce3 +位点则离解激活H2O。

      博科园-科学科普|研究/来自: 中国科学院

      参考期刊文献:《Nature Catalysis》

      DOI: 10.1038/s41929-019-0226-6

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